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掺Mn的CeO2储氧材料对柴油机颗粒氧化活性的影响
【作者】 黄河 孙平 叶松 刘军恒
【关键词】 柴油机 颗粒 CeO2 掺杂Mn 氧化活性
【摘要】由于稀土材料CeO2本身独特的电子结构而具有良好的储氧/释氧能力及较强的氧化还原性能,故而采用理论计算结合实验研究的方法,探讨了掺杂Mn对CeO2晶体结构、氧空位形成能、电子结构以及对柴油机颗粒催化氧化活性的影响.研究发现:计算得到的纯相CeO2晶格常数与实验值非常接近,当Mn的质量分数(w(Mn))为50％时,Mn可以较好地进入到CeO2晶格的内部而形成晶相结构稳定性高的固溶体;在所计算的几种掺杂浓度的Ge1-xMnxO2体系中,氧空位形成能大大降低,且随着w(Mn)的增加而减小,w(Mn)为50％时达到最低,为0.31 eV;掺Mn后没有改变CeO2立方萤石的晶体结构;随着w(Mn)的提高,柴油机颗粒热失重速率整体向低温区域移动,当w(Mn)分别为12.5％、25％和50％时,起燃温度较纯CeO2分别降低了18、24、42℃,峰值温度分别降低了6、12、32℃;Ce1-xMnxO2中的氧空位可能是反应活性位,氧空位越多,越有利于颗粒的氧化.该结果可为汽车尾气净化及其他领域应用提供参考.
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